аЯрЁБс>ўџ ­ ўџџџЙ уdхfчhь`РИ З Ж Е Д Г В Б А Џ Ў џџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџьЅС5@ јПЄШbjbjЯ2Я2 +д­X­Xяy%LџџџџџџˆBBBBњ њ њ  v§v§v§8Ў§Тў  •Žnт ЦЈ "Ъ Ъ Ъ Vs$—’’’’’’$RU’†Ж™њ Ђ+Ђ+Ђ+ЖBBЪ Ъ OOŽž3ž3ž3Ђ+FBМЪ њ Ъ ž3Ђ+ž3 ž3О3ўКLИў ќњ цNЪ ж  є-v—АФv§ш.ТrMьSЄ9eŽ0•ŽŠM\л’Њ1Šл’0цN  BBBBцNjл’њ PPœЋЮyмž3Uф9i ЋЋЋЖЖ  ф ђ„ц43j  ђGlobal Ocean Repeat Hydrographic Study: Total Alkalinity Measurements in the North Atlantic (A22 Cruise October – November 2003)  Frank J. Millero, Taylor Graham, Xiaorong Zhu, Mareva Chanson, and Vanessa Koehler University of Miami, Rosenstiel School of Marine and Atmospheric Science 4600 Rickenbacker Causeway Miami, Florida 33149 University of Miami Technical Report, No. RSMAS-2004-06 Contents List of Participants Tables Figures Introduction Methods Accuracy of Measurements (CRMs) Internal Consistency of Data Surface Measurements Conclusion Appendix Tables Stations Surveyed Surface Measurements CRM Accuracy Duplicate Precision Internal Consistency Figures Cruise Track Auto-titration system picture Titration cell diagram CRM TA CRM TCO2 CRM pH SOMMA – Titrator difference Duplicate TA Duplicate TCO2 Duplicate pH Delta TA (pH & TCO2) Delta TCO2 (pH & TA) Delta pH (TA & TCO2) Surface Salinity Surface Temperature Surface NTA Surface NTCO2 Surface In situ pH Surface In situ pCO2 List of Participants Mareva Chanson Vanessa Koehler Introduction We participated in the North Atlantic cruise (A22N) during the fall of 2003, which was part of the Global Ocean Repeat Hydrography Study sponsored by the National Oceanographic and Atmospheric Administration (NOAA) and the National Science Foundation (NSF). The cruise was carried out from the middle of October to early November. This leg of the cruise was the return cruise from Port of Spain, Trinidad and Tobago to Woods Hole Oceanographic Institution, Woods Hole, MA, which took place aboard the WHOI’s RV Knorr. The sample interval was set at every half degree of latitude (see Figure1, next page). We analyzed a total of 1434 water samples from 82 stations and about 90 bottles of Certified Reference Material. The stations occupied during the Cruise are given in Table 1. The major objective of this cruise was to retrace the same cruise that happened six years ago, and see the changes that had occurred in the carbonate system of the water. Our group was involved in the determination of total alkalinity (TA), total carbon dioxide (TCO2) and pH using potentiometric techniques. This report summarizes the measurements made by our group during the cruise.  EMBED SigmaPlotGraphicObject.7  Figure 1: A22 Detailed Cruise Track Table 1: Stations SurveyedStationDateLatitude (N)Longitude (E)Bot. Depth (m)110/24/0311.3326-64.7537963210/24/0311.0013-66.0041234310/24/0311.2511-65.9983580410/25/0311.5008-65.99871016510/25/0311.7541-65.9915768610/25/0312.0906-66.00121290710/25/0312.1716-66.00314296810/25/0312.3337-65.99864301910/25/0312.6675-66.000650071010/26/0313.1660-66.004650161110/26/0313.6806-65.999549021210/26/0314.3499-66.000648981310/26/0315.0189-66.000847461410/27/0315.6860-66.000046131510/27/0316.3612-66.013944501610/27/0317.0277-65.982947321710/28/0317.3612-65.997445771810/28/0317.4933-66.002332121910/28/0317.6292-65.999824952010/28/0317.6612-65.997519542110/28/0317.6969-66.001215032210/28/0317.9377-65.99923542310/28/0317.7343-66.00099372410/29/0317.9583-65.134242482510/29/0318.4956-66.00162252610/29/0318.5780-65.9976862StationDateLatitude (N)Longitude (E)Bot. Depth (m)2710/29/0318.6529-66.000014972810/29/0318.7511-66.002319722910/30/0318.8363-66.001025333010/30/0318.9124-66.000329943110/30/0318.9794-66.002934363210/30/0319.0273-66.005545613310/30/0319.3547-66.001179153410/30/0319.6868-65.999674643510/31/0320.0240-65.998876453610/31/0320.3575-66.002059493710/31/0320.8600-66.000854083811/01/0321.4932-65.996555123911/01/0322.1960-65.997957054011/01/0322.8678-66.000758314111/02/0323.5368-65.996858304211/02/0324.2046-66.000753794311/02/0324.8745-65.997755414411/03/0325.5394-66.000451054511/03/0326.2082-65.999952554611/03/0326.8791-65.997846334711/03/0327.5470-65.998249194811/04/0328.2208-65.997452304911/04/0328.8853-65.998452495011/04/0329.5534-65.996350435111/05/0330.2212-65.998749785211/05/0330.8897-66.000248785311/05/0331.5577-65.998649135411/06/0331.6249-64.166945375511/06/0332.7447-64.166844255611/07/0332.2260-65.998948855711/07/0332.7450-66.000449555811/07/0333.2621-66.001050055911/08/0333.7850-65.995251116011/08/0334.2597-66.292052166111/08/0334.7401-66.579651776211/09/0335.2284-66.870750936311/09/0335.7106-67.162351006411/09/0336.2008-67.450749896511/09/0336.6584-67.740249566611/10/0336.8986-67.899149336711/10/0337.1391-68.060249046811/10/0337.3821-68.215547466911/10/0337.6214-68.376445897011/11/0337.8501-68.539743637111/11/0338.0903-68.699940967211/11/0338.3300-68.860638147311/11/0338.5587-69.025434567411/11/0338.7912-69.184232537511/12/0339.0157-69.33253059StationDateLatitude (N)Longitude (E)Bot. Depth (m)7611/12/0339.2589-69.490426357711/12/0339.4753-69.641924007811/12/0339.7013-69.801220797911/12/0339.7908-69.851614448011/12/0339.8585-69.932911548111/12/0339.8993-69.93007288211/12/0340.0101-70.0059164 Methods Titration system The titration systems (see Figure 2, page 13) used to determine TA, TCO2 and pH consisted of a Metrohm 665 Dosimat titrator and an Orion 720A pH meter that is controlled by a personal computer (Millero, et al., 1993b). Both the acid titrant in a water jacketed burette and the seawater sample in a water jacketed cell were controlled to a constant temperature of 25 SYMBOL 177 \f "Symbol" 0.1SYMBOL 176 \f "Symbol"C with a Neslab constant temperature bath. The plexiglass water jacketed cell used is shown in Figure 3 (page 13). These cells had fill and drain valves which increased the reproducibility of the cell volume. Our TA system consists in a manifold which allows the automated measurement of eight samples. A set of pumps, valves and relays are used to rinse, fill and drain the TA cell. The titration is controlled programmatically using National Instrument’s Labwindows/CVI environment. The titration is made by adding HCl to seawater past the carbonic acid end point. A typical titration records the emf reading after the readings become stable (SYMBOL 177 \f "Symbol" 0.05 mV) and adds enough acid to change the voltage to a pre-assigned increment (10 mV). In contrast to the delivery of a fixed volume increment of acid, this method gives more data points in the range of rapid increase in the emf near the endpoint. A full titration (25 points) takes about 20 minutes. Using two automated systems a 32-bottle station cast can be completed in eight hours. Electrodes The electrodes used to measure the emf of the sample during a titration consisted of a ROSS 8101 glass pH electrode and an Orion 90-02 double junction Ag/AgCl reference electrode. Standard acids The HCl used throughout the cruise were made, standardized, and stored in 500 cm3 glass bottles in the laboratory for use at sea. The 0.23202 M HCl solutions were made from 1 M Mallinckrodt standard solutions in 0.45 M NaCl to yield an ionic strength equivalent to that of average seawater ((0.7 M). The acid was standardized using a coulometric technique by our group and Dickson (Taylor and Smith, 1959; Marinenko and Taylor, 1968). Both results agree to ( 0.0001 M. Volume of the cells The volumes of the cells used at sea were determined in the laboratory by assuming a volume of 200 cm3, then running many measurements of seawater with a known total alkalinity. Once the TA values agree to Б 1 m№mol kg-1, the known TA of the sample is used to back-calculate the volume of the cell. The volume is reproducible to Б 0.01 cm3. Measurements of the TA of Certified Reference Material throughout the cruise are used to confirm the volume on each cell. Volume of Titrant The volume of HCl delivered to the cell is traditionally assumed to have small uncertainties (Dickson, 1981) and equated to the digital output of the titrator. Calibration of the burette of the Dosimat with Milli-Q water at 25SYMBOL 176 \f "Symbol"C indicate that the system delivers 3.000 cm3 (the value for a titration of seawater) to a precision of SYMBOL 177 \f "Symbol" 0.0004 cm3. This uncertainty results in an error of SYMBOL 177 \f "Symbol" 0.4 SYMBOL 109 \f "Symbol"mol kg-1 in TA and TCO2. The accuracy of the volume of acid delivered by the Dosimat, however, is ten times bigger than the precision. Since the titration systems are calibrated using standard solutions, this error in the accuracy of volume delivery will be partially canceled and included in the value of cell volumes assigned. Evaluation of the Carbonate Parameters The total alkalinity of seawater was evaluated from the proton balance at the alkalinity equivalence point, pHequiv = 4.5, according to the exact definition of total alkalinity (Dickson, 1981) TA = [HCO3-] + 2[CO32-] + [B(OH)4-] + [OH-] + [HPO42-] + 2[PO43-] + [SiO(OH)3-] - [H+] - [HSO4-] - [HF] - [H3PO4] (1) At any point of the titration, the total alkalinity of seawater can be calculated from the equation (V0 TA - VN)/(V0 + V) = [HCO3-] + 2[CO32-] + [B(OH)4-] + [OH-] + [HPO42-] + 2[PO43-] + [SiO(OH)3-] - [H+] - [HSO4-] - [HF] - [H3PO4] (2) where V0 is the volume of the cell, N is the normality of the acid titrant, and V is the volume of acid added. In the calculation all the volumes are converted to mass using the known densities of the solutions. A computer program has been developed in Labwindows/CVI to calculate the carbonate parameters (pHsw, E*, TA, TCO2, and pK1) in seawater solutions. The program is patterned after those developed by Dickson (1981), Johansson and Wedborg (1982) and Dickson (DOE, 1991). The fitting is performed using the STEPIT routine (J.P. Chandler, Oklahoma State University, Stillwater, OK 74074). The STEPIT software package minimizes the sum of squares of residuals by adjusting the parameters E*, TA, TCO2 and pK1. The computer program is based on equation (2) and assumes that nutrients such as phosphate, silicate and ammonia are negligible. This assumption is valid only for surface waters. Neglecting the concentration of nutrients in the seawater sample does not affect the accuracy of TA, but does affect the carbonate alkalinity. The pH and pK of the acids used in the program are on the seawater scale, [H+]sw = [H+] + [HSO4-] + [HF] (Dickson, 1984). The dissociation constants used in the program were taken from Dickson and Millero (1987) for carbonic acid, from Dickson (1990a) for boric acid, from Dickson and Riley (1979) for HF, from Dickson (1990b) for HSO4- and from Millero (1995) for water. The program requires as input the concentration of acid, volume of the cell, salinity, temperature, measured emf (E) and volume of HCl (VHCl). To obtain a reliable TA from a full titration at least 25 data points should be collected (9 data points between pH 3.0 to 4.5). The precision of the fit is better than 0.4 SYMBOL 109 \f "Symbol"mol kg-1 when pK1 is allowed to vary and 1.5 SYMBOL 109 \f "Symbol"mol kg-1 when pK1 is fixed. Our titration program has been compared to the titration programs used by others (Johansson and Wedborg, 1982; Bradshaw et al.,1981; Bradshaw and Brewer, 1988) and the values of TA agree to within SYMBOL 177 \f "Symbol" 1 SYMBOL 109 \f "Symbol"mol kg-1.  Figure 2: Auto-titration system used during A22 Leg2 Cruise  Figure 3: Titration cell diagram Accuracy of Measurements The spectroscopic pH and potentiometric TA of CRM used during the cruise have been measured in the laboratory before the cruise to characterize the pH of the standard and make sure our titration systems were performing to the desired precision. During the cruise titrations on CRM were made to insure that the two titration systems were giving consistent values. The values of pH, TCO2 and TA for CRM #61 are summarized in Table 2. The precision of the measurements was Б 3.6 Еmol kg-1 for TA, Б 3.4 Еmol kg-1 for TCO2 and Б 0.009 for pH. The average values agreed to the certified values to Б 1.8 Еmol kg-1 in TA, Б 4.7 Еmol kg-1 in TCO2 and Б 0.009 for pH. The deviations in TA, TCO2 and pH for all the Certified Reference Materials are shown in Figures 4, 5 and 6. The deviations are within 2У for most of the measurements. Since the average offset between the TA measurements of CRM agreed within experimental error no corrections were made in our field measurements of TA. A small correction factor was made for TCO2 (a factor of 0.9951 was multiplied to System 2) and pH (a factor of 0.004 was added to System 1 and 0.015 to System 2) to the values for each titration system. The TCO2 measurements made on the titrations system have been compared to the values measured with the SOMMA system on the same samples. These results are shown in Figure 7. The average differences of the adjusted values of the titration TCO2 on all the measurements made on the cruise agree with the SOMMA values to Б 3.0 Еmol kg-1, which is within the precision of the measurements. These comparisons indicate that the titration values of TCO2 from our systems can yield reasonable values if the system is calibrated with CRM in agreement with earlier studies (Millero et al., 1993b). Table 2: Summary of Certified Reference Material MeasurementsTA m№mol/kgTCO2 m№mol/kgpH @ 25oCTotal RunsLeg 1System 12203.4 Б 2.81999.4 Б 3.57.887 Б 0.00843System 22204.2 Б 4.42008.1 Б 3.47.876 Б 0.01047Combined2203.8 Б 3.62003.9 Б 3.47.881 Б 0.00990Certified ValuesCRM Batch 61 2202.041998.27.891  EMBED SigmaPlotGraphicObject.7  Figure 4: Deviation between the total alkalinity and CRM for both systems  EMBED SigmaPlotGraphicObject.7  Figure 5: Deviation between the total carbon dioxide and CRM for both systems  EMBED SigmaPlotGraphicObject.7  Figure 6: Deviation between the pH and CRM for both systems  EMBED SigmaPlotGraphicObject.7  Figure 7: Difference between the total carbon dioxide of the SOMMA and titrator The precision of the instruments was also tested by making duplicate measurements of samples throughout the cruise. These duplicates were taken from the same niskin bottle, equilibrated for an equal amount of time, and then measured on the same instrument. A total 117 duplicate samples were made, the results showed that the average delta are 0.2 Б 1.8 m№mol kg-1 for TA, 0.2 Б 1.3 m№mol kg-1 for TCO2 and 0.000 Б 0.003 for pH. A summary of these results are found in Table 3 and shown in Figures 8, 9 and 10. Table 3: Summary of Duplicate MeasurementsTA m№mol/kgTCO2 m№mol/kgpHTotal RunsLeg 1System 10.0 Б 1.10.3 Б 1.50.000 Б 0.00362System 20.5 Б 2.60.1 Б 1.10.000 Б 0.00355Combined0.2 Б 1.80.2 Б 1.30.000 Б 0.003117 EMBED SigmaPlotGraphicObject.7  Figure 8: Deviation of total alkalinity on duplicate samples  EMBED SigmaPlotGraphicObject.7 Figure 9: Deviation of total carbon dioxide on duplicate samples  EMBED SigmaPlotGraphicObject.7  Figure 10: Deviation of pH on duplicate samples Internal Consistency of Data The carbonate system is characterized by four parameters: total alkalinity, total carbon dioxide, partial pressure of carbon dioxide (pCO2) and pH. Knowing two of these parameters, one can calculate the other two. If more than two parameters are known, a comparison of calculated and measured values will tell if the measured value is internally consistent with the two used in the calculation. We have examined the internal consistency of our pH and TA measurements and the SOMMA values of TCO2. The “CO2sys.bas” basic program written by Ernie Lewis and Doug Wallace and modified by Denis Pierrot to run in Excel was used to make these calculations. We used the carbonic acid constants of Mehrbach (1973) and refit by Dickson and Millero (1987) for all calculations, as well as the constant of Dickson (1990) for bisulfate all on the seawater pH scale. We examined an input of pH and TA to calculate TCO2, pH and TCO2 to calculate TA and TA and TCO2 to calculate pH. The results of these calculations are summarized in Table 4 and the deviations are shown in Figures 11, 12 and 13. Table 4: Summary of Internal Consistency Deviations InputpH, TCO2TA, TCO2pH, TASOMMA - TitratorOutputD№ TAD№ pHD№ TCO2D№ TCO2Leg 11.1 Б 3.90.002 Б 0.0081.1 Б 3.72.6 Б 3.0Runs1375137513751394  EMBED SigmaPlotGraphicObject.7  Figure 11: Difference in calculated and measured TA using an input of pH and TCO2  EMBED SigmaPlotGraphicObject.7  Figure 12: Difference in calculated and measured TCO2 using an input of TA and pH  EMBED SigmaPlotGraphicObject.7  Figure 13: Difference in calculated and measured pH using an input of TA and TCO2 Once the data has been proven to be accurate and precise, as well as internally consistent, a comparison of the 1997 and 2003 cruises were made. Surface Measurements Comparison In looking at the changes in the carbonate system of the ocean, the surface measurements are of the greatest concern. These values change much more than do the deep water values. Table 5 has a summary of all the surface parameters sampled by our group. The following figures are a comparison between the 1997 and 2003 cruises showing a variety of measurements versus latitude. Figure 14 details the salinity measurements which were obtained from the ship’s CTD measurements. The overall trend of salinity seems to remain fairly consistent. Figure 15 shows the values for temperature which were also obtained from the ship’s CTD measurements. The overall trend for the temperature is slightly askew due to the 1997 cruise occurring in the late summer whereas the 2003 occurred in the fall. Figure 16 compares the normalized total alkalinity of the two cruises, normalized total alkalinity is the total alkalinity corrected to a salinity of 35, NTA = TA * 35/S (Millero, 1996). The overall trend of NTA remains fairly consistent between the two cruises. Figure 17 shows the normalized total carbon dioxide, normalized TCO2 is the TCO2 corrected to a salinity of 35, NTCO2 = TCO2 * 35/S (Millero, 1996). The trend has remained consistent, but the concentration of total carbon dioxide has increased due to the uptake of anthropogenic carbon dioxide from industrialized countries. This effect is more predominant in colder or northern waters as these waters are able to hold more dissolved gases. Figures 18 and 19 show the in situ pH and in situ partial pressure carbon dioxide of the two cruises, respectively. These values were calculated from the temperatures and pressures at which the samples were taken, with pCO2 being calculated from the total alkalinity and total carbon dioxide. These figures are inverses of one another, this is because carbon dioxide acts as a weak acid, therefore as the concentration of pCO2 increases the pH decreases and vice versa. Table 5: Surface MeasurementsStationLat (N)SalinityTemp (oC)Depth (m)TA TCO2 pH 25oC 211.00 36.553 28.15 25.5 2400.4 2042.7 8.090211.00 36.544 28.74 3.0 2400.4 2039.5 8.095311.25 36.586 28.01 25.2 2388.8 2034.6 8.090311.25 36.589 29.15 2.6 2389.9 2031.8 8.095411.50 36.561 29.11 25.2 2392.0 2049.8 8.070411.50 36.568 29.14 2.3 2388.3 2031.0 8.095511.75 36.548 28.92 2.4 2396.5 2033.7 8.099612.09 36.600 28.91 25.6 2388.1 2035.0 8.089612.09 36.604 28.90 3.4 2399.6 2037.8 8.096712.17 36.619 28.89 25.1 2390.1 2037.1 8.088712.17 36.617 28.89 4.5 2388.0 2040.6 8.078812.33 36.636 28.90 25.2 2405.6 2046.9 8.090812.33 36.583 29.08 3.1 2402.7 2043.7 8.092912.67 35.539 29.49 3.7 2328.4 1985.2 8.0941013.17 35.376 29.64 25.6 2323.4 1972.2 8.1111113.68 33.600 29.72 3.5 2211.5 1886.8 8.1091214.35 34.568 29.92 24.4 2274.4 1934.6 8.1091214.35 33.720 29.90 2.0 2220.4 1892.3 8.1101315.02 33.480 29.78 2.5 2205.9 1881.5 8.1111415.69 34.655 29.79 24.8 2282.7 1937.6 8.1171415.69 33.993 29.45 2.9 2240.0 1906.6 8.1121516.36 34.389 29.61 25.2 2271.6 1924.5 8.1231516.36 34.168 29.63 2.4 2259.7 1915.0 8.1231617.03 34.516 29.59 25.8 2275.7 1932.4 8.1141617.03 34.260 29.64 3.0 2257.7 1919.1 8.1151717.36 34.515 29.13 3.0 2280.5 1933.4 8.1221817.49 34.985 29.17 3.2 2309.2 1956.7 8.1171917.63 35.118 29.19 2.3 2311.0 1959.4 8.1152017.66 35.114 29.32 2.2 2310.3 1960.1 8.1132117.70 35.087 29.27 25.1 2316.7 1961.3 8.1182117.70 34.851 29.38 2.6 2291.9 1947.9 8.1102217.94 35.109 29.42 25.9 2304.7 1962.3 8.1032317.73 34.889 29.60 2.7 2301.2 1949.3 8.1182417.96 35.985 29.15 25.4 2359.0 1993.2 8.118StationLat (N)SalinityTemp (oC)Depth (m)TA TCO2 pH 25oC 2417.96 35.049 28.98 2.9 2308.2 1958.6 8.1122518.50 35.455 29.43 26.0 2327.0 1972.5 8.1132518.50 34.670 29.52 2.9 2289.8 1942.1 8.1172618.58 35.757 29.34 25.0 2341.8 1987.0 8.1062618.58 34.850 29.20 2.6 2292.3 1945.3 8.1142718.65 35.369 29.28 3.1 2323.3 1969.6 8.1122818.75 35.396 29.34 2.7 2329.8 1972.7 8.1152918.84 35.321 29.22 25.6 2320.5 1971.0 8.1072918.84 35.313 29.22 2.5 2321.0 1969.0 8.1093018.91 35.324 29.21 2.6 2327.5 1970.0 8.1183118.98 35.326 29.19 2.9 2323.0 1970.4 8.1133219.03 35.758 29.26 24.7 2352.1 1987.6 8.1193219.03 35.500 29.28 4.2 2336.8 1976.7 8.1183319.35 35.343 29.74 3.1 2330.2 1971.0 8.1213419.69 35.352 29.20 24.7 2329.7 1971.6 8.1193419.69 35.269 29.26 2.5 2322.6 1969.4 8.1143520.02 35.782 29.21 24.8 2351.7 1985.3 8.1223520.02 35.432 29.06 3.1 2333.3 1975.5 8.1153620.36 36.491 29.21 24.9 2392.1 2014.7 8.1233620.36 35.467 29.12 3.2 2334.9 1976.1 8.1183720.86 35.241 29.10 3.0 2319.1 1966.6 8.1113821.49 36.094 28.51 25.3 2371.6 1998.4 8.1253821.49 35.786 28.51 2.6 2354.4 1985.5 8.1253922.20 36.615 28.10 7.5 2395.2 2023.4 8.1114022.87 36.536 28.12 25.7 2396.0 2018.6 8.1214022.87 36.536 28.12 3.4 2396.4 2018.0 8.1224123.54 36.586 28.24 2.5 2397.8 2023.8 8.1134224.20 36.555 28.10 3.1 2397.8 2020.1 8.1204324.87 36.500 28.15 3.6 2385.1 2018.7 8.1094425.54 36.683 27.47 23.8 2404.7 2028.6 8.1154425.54 36.555 27.42 2.6 2385.7 2022.7 8.1024526.21 36.822 27.59 3.2 2403.2 2031.9 8.1094626.88 36.575 27.37 24.9 2400.0 2024.5 8.1174626.88 36.581 27.54 2.4 2390.7 2024.8 8.1054727.55 36.435 27.23 2.8 2388.5 2017.4 8.1134828.22 36.574 26.67 24.9 2388.9 2025.9 8.1014828.22 36.577 26.66 3.0 2389.7 2028.4 8.0984928.89 36.777 26.22 24.8 2402.2 2042.2 8.0924928.89 36.646 26.36 2.5 2394.7 2038.0 8.0835130.22 36.612 25.88 25.9 2394.1 2029.0 8.1045130.22 36.613 25.87 3.1 2394.6 2029.3 8.1035230.89 36.600 25.84 24.8 2395.9 2031.5 8.1005230.89 36.603 25.88 2.7 2390.1 2033.3 8.0915331.56 36.487 25.41 3.5 2383.0 2031.4 8.0855431.62 36.389 25.12 20.1 2377.9 2028.9 8.0855431.62 36.389 25.11 9.7 2378.1 2028.5 8.0865431.62 36.390 25.11 3.4 2379.5 2029.9 8.0845532.74 36.323 25.25 21.9 2381.7 2025.9 8.0935532.74 36.325 25.27 11.5 2381.4 2025.8 8.093StationLat (N)SalinityTemp (oC)Depth (m)TA TCO2 pH 25oC 5532.74 36.327 25.27 2.9 2376.6 2028.8 8.0815632.23 36.320 25.29 25.0 2373.8 2024.5 8.0855632.23 36.320 25.28 3.1 2377.0 2025.3 8.0895732.75 36.324 25.29 30.3 2372.3 2024.1 8.0855833.26 36.294 25.45 3.0 2368.5 2021.5 8.0865933.78 36.302 25.48 30.3 2370.5 2021.6 8.0875933.78 36.301 25.47 3.9 2371.3 2024.8 8.0846134.74 36.477 24.26 3.4 2387.8 2033.7 8.0886235.23 36.474 24.22 25.1 2377.9 2033.7 8.0786235.23 36.474 24.20 3.6 2377.6 2033.7 8.0776335.71 36.483 23.74 5.3 2387.9 2037.5 8.0836436.20 36.506 23.84 26.1 2389.1 2037.8 8.0856436.20 36.506 23.81 3.4 2389.3 2038.5 8.0846536.66 36.492 23.59 3.5 2387.4 2037.8 8.0836636.90 36.423 23.94 26.3 2376.6 2032.5 8.0796636.90 36.422 23.94 3.7 2376.1 2033.0 8.0766737.14 36.355 25.51 24.7 2372.8 2026.3 8.0836737.14 36.355 25.50 4.1 2372.7 2029.0 8.0776837.38 36.289 26.23 24.5 2375.3 2022.5 8.0926837.38 36.290 26.20 4.0 2375.2 2022.9 8.0906937.62 36.314 25.77 3.5 2371.5 2023.1 8.0847037.85 36.224 26.48 25.1 2370.5 2015.3 8.0987037.85 36.224 26.47 3.6 2371.9 2014.3 8.1027138.09 34.996 18.88 3.7 2319.4 2015.1 8.0387238.33 35.179 19.14 25.0 2327.6 2021.4 8.0367238.33 35.183 19.16 3.1 2322.3 2113.0 8.0287338.56 34.526 17.70 2.8 2291.8 2009.9 8.0117438.79 34.429 17.37 25.0 2290.6 2007.4 8.0127438.79 34.446 17.44 3.6 2292.7 2007.5 8.0147539.02 34.432 16.86 2.9 2291.9 2018.6 7.9937639.26 34.501 16.76 24.8 2296.8 2018.6 8.0017639.26 34.478 16.82 3.8 2295.8 2019.7 7.9977839.70 34.844 17.00 24.3 2310.6 2029.8 8.0017839.70 34.551 16.43 3.8 2295.3 2023.5 7.9887939.79 34.026 15.30 3.1 2270.7 2018.7 7.9648039.86 33.682 14.77 25.1 2258.9 2022.1 7.9378039.86 33.314 14.13 2.8 2239.9 2007.8 7.9358139.90 33.156 13.73 4.2 2227.0 2002.6 7.9248240.01 33.413 14.04 25.7 2243.0 2008.7 7.9298240.01 33.251 13.72 3.5 2234.7 2013.9 7.913  EMBED SigmaPlotGraphicObject.7  Figure 14: Surface measurements of salinity versus latitude from the 1997 and 2003 cruises  EMBED SigmaPlotGraphicObject.7  Figure 15: Surface measurements of temperature versus latitude from the 1997 and 2003 cruises  EMBED SigmaPlotGraphicObject.7  Figure 16: Surface measurements of NTA versus latitude from the 1997 and 2003 cruises  EMBED SigmaPlotGraphicObject.7  Figure 17: Surface measurements of NTCO2 versus latitude from the 1997 and 2003 cruises  EMBED SigmaPlotGraphicObject.7  Figure 18: Surface measurements of in situ pH versus latitude from the 1997 and 2003 cruises  EMBED SigmaPlotGraphicObject.7  Figure 19: Surface measurements of in situ pCO2 versus latitude from the 1997 and 2003 cruises Conclusion After reviewing the accuracy, precision and internal consistency of the data, our group feels very confident in the level of quality of this data. In comparison with the 1997 cruise, it is very clear that the anthropogenic output of carbon dioxide has been increasing in the atmosphere and in turn has increased the concentration of total carbon dioxide and partial pressure carbon dioxide in the surface of the ocean. This effect is more pronounced in the more northern latitudes where there is colder water, but the increase is also noticeable in more equatorial regions. This increase in carbon dioxide has caused a slight decrease in the pH as carbon dioxide acts as a weak acid effectively lowering the pH. However, there were no significant findings in increase or decrease of the total alkalinity. These changes in the oceans need to be constantly monitored to better understand and predict what may happen due to human’s activities on earth. References Dickson, A.G., 1981. An exact definition of total alkalinity and a procedure for the estimation of alkalinity and total CO2 from titration data, Deep-Sea Res., 28, 609-623. 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Thermodynamics of the carbon dioxide system in the Oceans. Geochim. Cosmochim. Acta., 59  '(89D[\]_`h€‚ƒ„…—ЄЅІТФийкT y z ƒ Š ‹ Œ • јёјёъсъёъёъјъјёјлЮШлЛЏІЁЛ–Œ…~…wph`h_0ПCJ$aJ$hДCJ$aJ$ h`]А5CJ h8E5CJ h5mЄ5CJ hД5CJ hД hДCJ hД5CJhcd& h`]А5h`]А5CJaJhcd&h`]А5CJaJhДhД0JCJaJ hІ+CJ(jhŠ`[h5mЄCJ(U hДCJ(hД5CJ0o( hД5CJ0 h`]А5CJ0 h5mЄ5CJ0%h‚„…йк# > S T • Њ Б Й Ц Ю ю ! , їяъъъъъъъъътзШззззззЙ & F ЦhdрgdфЫ & F Цhdрgdѓ!D & FdрgdФЇ$a$gd5mЄgdД$a$gdД$a$gd`]А2ШWШЃШ§§§• Њ Б Й ю ! + , 4 5 ; < = C D V j x ‹ Œ   Ё А Б В Г Й К Ц џ     5 6 = D E F N R Є ќјє№ь№шфрйбЩСбКшЖшЖшЖшфВфЊЂшЖрш›—›“ˆ“Жƒ|—x—hЬ(I hФЇhФЇ hК<‘H* h–Q;hrVhrVh–Q;hœћ h–Q;h–Q;hК<‘CJ$aJ$hФЇCJ$aJ$hоhohК<‘ hФЇhфЫhоhoCJ$aJ$h5mЄCJ$aJ$hфЫCJ$aJ$ hфЫh!>лh!>лhфЫhФЇhђh >ИhG}hѓ!Dh_0П,, 5 6 7 8 9 : ; < = D V k x Œ Ё Ђ Ѓ Є Ѕ І Ї Ј №ррррррррЭОООООррррррр & F ЦhdрgdФЇ$ Цh„hdр^„ha$gdфЫ Цh„hdр^„hgdфЫ & F ЦhdрgdфЫЈ Љ Њ Ћ Ќ ­ Ў Џ А Б В К  6 = F M i v … ’ Ї яяяяяяяяяямЭЭЭЭЭЭЭЭЭЭЭ & F ЦhdрgdФЇ$ Цh„hdр^„ha$gdфЫ Цh„hdр^„hgdфЫЄ Ѕ А Б Ю Я ў џ    + 6 7 8 9 : ; O P Q W _ ` p q s t  Ї В Г С Х х X ‚ „ Ž Ј Џ 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Kx!'кџџџџџџџџџџџџџџџџ'gџџџџџџџџџџџџџџџџ'5џџџџџџџџџџџџџџџџ'-џџџџџџџџџџџџџџџџ'ЉџџџџџџџџџџџџџџџџіL6ііжџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџжџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџжџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџжџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџ4ж4ж laіApж2џџџџџџџџџџя№ѓќ YMMMMM $$Ifa$gdѓ!DІkdŠx$$If–l”џжrеЏ Kx!'кџџџџџџџџџџџџџџџџ'gџџџџџџџџџџџџџџџџ'5џџџџџџџџџџџџџџџџ'-џџџџџџџџџџџџџџџџ'ЉџџџџџџџџџџџџџџџџіL6ііжџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџжџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџжџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџжџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџ4ж4ж laіApж2џџџџџџџџџџ'05YMMMMM $$Ifa$gdѓ!DІkd}y$$If–l”џжrеЏ Kx!'кџџџџџџџџџџџџџџџџ'gџџџџџџџџџџџџџџџџ'5џџџџџџџџџџџџџџџџ'-џџџџџџџџџџџџџџџџ'ЉџџџџџџџџџџџџџџџџіL6ііжџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџжџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџжџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџжџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџ4ж4ж laіApж2џџџџџџџџџџ569BJSXYMMMMM $$Ifa$gdѓ!DІkdpz$$If–l”џжrеЏ Kx!'кџџџџџџџџџџџџџџџџ'gџџџџџџџџџџџџџџџџ'5џџџџџџџџџџџџџџџџ'-џџџџџџџџџџџџџџџџ'ЉџџџџџџџџџџџџџџџџіL6ііжџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџжџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџжџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџжџџџџџџџџџџџџџџџџџџџџ4ж4ж laіApж2џџџџџџџџџџXY\emv{YMMMMM $$Ifa$gdѓ!DІkdc{$$If–l”џжrеЏ 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